Der Geopark Psiloritis wurde 2001 als Naturpark von der Entwicklungsorganisation AKOMM - PSILORITIS DEVELOPMENT AGENCY S.A., ORGANISATION DER LOKALEN VERWALTUNG mit wissenschaftlicher Unterstützung des Naturhistorischen Museums von Kreta gegründet.

Aufgrund seiner reichen Geodiversität, seiner malerischen Landschaft und seiner langjährigen Geschichte und Tradition wurde der Geopark Psiloritis schon bei seiner Gründung in das europäische Geopark-Netzwerk und später in das globale Geopark-Netzwerk aufgenommen.

Seitdem hat der Geopark Psiloritis in Zusammenarbeit mit den Städten und Gemeinden die entsprechende Infrastruktur entwickelt, um sowohl seinen Bewohnern als auch seinen Gästen ein qualitativ hochwertiges Leben in einer nicht-städtischen Umgebung zu bieten.

Heute spielt der Geopark Psiloritis eine aktive Rolle in den globalen Bemühungen um die Erhaltung und Förderung der Umwelt, des natürlichen und kulturellen Erbes sowie der nachhaltigen lokalen Entwicklung durch den Geotourismus und andere Arten des alternativen Tourismus.

Am 17. September 2015 beschloss die Generalversammlung der UNESCO in Paris die Schaffung eines neuen territorialen Programms, des "International Geosciences and Geoparks Program", in dessen Rahmen Gebiete als UNESCO Global Geoparks nominiert werden können.  Seitdem ist Psiloritis als UNESCO Global Geopark anerkannt.